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(cr) at 318 K in the presence of iron吉田 泰*; 北村 暁; 澁谷 早苗*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.900 - 910, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)The concentration of Se equilibrated with FeSe(cr) was determined by solubility experiments under reducing conditions and 318 
1 K. Agreement between the solubility data obtained from the over and under saturation directions suggested the attainment of equilibrium. FeSe(cr) phase only formed. The log
values of -5.0 1.4 and -14.9 1.5 for the FeSe(cr) solubility reactions respectively were determined. Moreover, the selenium solubility was discussed. At the experimental conditions corresponding to the typical pH and Eh of anoxic groundwater and the equilibrium with stable FeSe(cr), the Se solubilities were remained as constant in spite of the linear relationship between iron concentrations with pH. This indicated that Se was consumed before the formation of FeSe(cr). This behavior indicated that consideration of reaction paths to equilibrium with FeSe(cr) is necessary for an estimation of Se solubility for performance assessment in geological disposal system.
成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
RSC Advances (Internet), 13(25), p.17001 - 17007, 2023/06
被引用回数：1 パーセンタイル：51.1(Chemistry, Multidisciplinary)セレン(Se)は様々な産業分野で広く利用されており、工業生産として銅精錬時に陽極スライムから副産物として回収・精製されている。Seは人体にとって必須微量元素であるが、多量摂取による健康への悪影響も知られているため、自然環境におけるSe濃度と酸化状態を明らかにし、Se除去のために効率的なSe溶媒抽出法の確立が必要とされている。今回、N-2-エチルヘキシル-ビス(N-ジ-2-エチルヘキシル)アミン(EHBAA)を用いて塩酸溶液からSe(IV)とSe(VI)の抽出機構を検討した。放射光XAFS測定の結果から、EHBAAで抽出したSe(IV)及びSe(VI)錯体の内圏は、それぞれ[SeOCl], [SeO
]
であることが明らかになった。また、8M塩酸溶液からのSe(IV)の抽出は溶媒和型の反応であり、0.5M塩酸溶液からのSe(VI)の抽出は陰イオン交換型反応であることが示された。これらの情報をもとに、より効率的な抽出剤の開発につながる研究へ発展させたい。
寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 別部 光里*; 根本 一昭*; 天野 由記
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.374 - 384, 2023/04
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)For better understanding of impact of natural organic matters (NOM) on facilitating migration of 
Se in underground environments, association mechanism between Se and humic substance (HS) in groundwater was investigated by incubation experiments using groundwater sample under abiotic and biotic conditions and speciation analyses by an isolation technique with DAX-8 resin and a size exclusion chromatography coupled on-line to UV-Vis and ICP-MS detection (SEC-UV-ICP-MS). Selenite added into the groundwater was reduced to elemental Se only when microbial activity was stimulated by a nutrient. The speciation analysis by the isolation technique showed the presence of Se associated with HS and that proportion of the associate to total dissolved Se is highest in the reducing condition. The SEC-UV-ICP-MS analyses of alkaline extracts from the DAX-8 resin showed that Se was coeluted with Fe as well as HS, regardless of microbial activity and redox conditions. Logarithmic peak areas of Se and Fe coeluted with HS in the SEC chromatograms was linearly correlated in the moderately oxidizing condition (r = 0.947, p 
0.01 with addition of Se; r = 0.995, p 
0.01 without the addition of Se). The SEC chromatogram of Se coeluted with HS in the reducing condition was well matched with those of Se-Fe-HS ternary complex in the moderately oxidizing condition. Therefore, these suggest that the association between Se and HS in groundwaters can be dominated by a formation of Se-Fe-HS ternary complex.
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01
JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。
杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Chemistry, Analytical)Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients (
; m
kg
) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high values for Se(-II).
Awual, M. R.; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓
Journal of Hazardous Materials, 291, p.111 - 119, 2015/06
被引用回数：249 パーセンタイル：99(Engineering, Environmental)This work reports the selenium (Se(IV)) detection and removal from water by ligand functionalized organic-inorganic based novel composite adsorbent. The adsorbent exhibited distinct color change in the presence of various concentrations of Se(IV). This was characterized by UV-vis spectroscopy, and the color change was observed by naked-eye observation. The data fitted well to the Langmuir isotherm model, and the maximum Se(IV) sorption capacity was 111.12 mg/g. The presence of diverse competing ions did not affect the Se(IV) sorption capacity, and the adsorbent had almost no sorption capacity for these coexisting ions, which suggests the high selectivity to Se(IV) ions.
Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Khaleque, M. A.*
Sensors and Actuators B; Chemical, 209, p.194 - 202, 2015/03
被引用回数：218 パーセンタイル：99.69(Chemistry, Analytical)Selenium occurs naturally in the environment and is toxic at elevated concentrations, which has been a challenging issue for environmental scientists. This work was devoted to the detection and removal the selenium (Se(IV)) from aqueous solutions using organic ligand an immobilized conjugate adsorbent. The organic ligand of (3-(3-(methoxycarbonyl) benzylidene)hydrazinyl) benzoic acid was synthesized and indirectly immobilized onto the mesoporous silica. The adsorbent was applied to detect and remove Se(IV) in aqueous solutions at optimum conditions. This adsorbent exhibited high surface area-to-volume ratios and pores were uniform nanostructures.
Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; 井原 敏博*; 矢板 毅
Microporous and Mesoporous Materials, 197, p.331 - 338, 2014/10
被引用回数：182 パーセンタイル：99.23(Chemistry, Applied)Selenium is a very toxic element that at low concentration can affect human beings and living organisms. In this study, the ligand immobilized conjugate adsorbent was developed and selenium (Se(IV)) detection and removal from water were investigated. The conjugate adsorbent was successfully prepared by direct immobilization of organic ligand onto mesoporous inorganic silica. This technique achieved residual Se(IV) concentration less than 10 ppb, which is acceptable by water quality regulations. Therefore, the solid design adsorbent is efficient and cost-effective for selective Se(IV) detection and removal from water.
香西 直文; 大貫 敏彦; Komarneni, S.*
Journal of Materials Chemistry, 17(12), p.2993 - 2996, 2002/12
本研究では、陰イオン交換粘土の一種であるNi-Zn層状複水酸化物が陰イオン形のセレンに対して非常に高い選択性を持つことを報告する。このNi-Zn層状複水酸化物はブルーサイト型の水酸化物層からなり、層間に酢酸イオンを吸着している。このNi-Zn層状複水酸化物は0.1M NaCl溶液中でSe(IV)に対する非常に高い選択性を示した(Se(IV) 初期濃度1x10
Mにおいて分配係数Kd = 9.0x10
ml/g)。一方、代表的な陰イオン交換粘土であるハイドロタルサイト MgAl(OH)
NO
・nHOに対するSe(IV)のKdは、同じ条件で6.0x10 ml/gであった。Ni-Zn層状複水酸化物によるSe(IV)の吸着は不可逆的でることが、Se(IV)を吸着させた試料を 1N Cl
、1N NO、あるいは1N PO
を含む溶液で処理したことでわかった。一方、ハイドロタルサイトに吸着したSe(IV)は1M Clを含む溶液にいれることで容易に脱離した。Ni-Zn層状複水酸化物はSe(VI)に対しても高い選択性を示した(Se(VI) 初期濃度1x10 MにおいてKd は2.6
10 ml/g)。本試料は、廃水からのセレンの除去に有用な材料であると考えられる。
永谷 清信*; 八尾 誠*; 早川 鉄一郎*; 大政 義典*; 梶原 行夫*; 石井 真史*; 片山 芳則
Physical Review Letters, 89(24), p.243401_1 - 243401_4, 2002/12
被引用回数：16 パーセンタイル：65.1(Physics, Multidisciplinary)中性の自由クラスターのサイズ選択EXAFS(広域X線吸収微細構造)に関する新しい方法を提案した。そこでは、X線吸収過程のみならず、下方遷移過程もまた構造情報を得るために用いられる。この方法を実験的に実証するため、われわれはEXAFSと光電子光イオンコインシデンスを同時に測定する方法を開発し、第3世代強力X線源を用いることによってセレンクラスタービームに対する実験を行った。セレンの小さなクラスターに対するEXAFSスペクトルが得られ、理論的な予言と批判的に比較された。
下司 和男
Journal of the Physical Society of Japan, 41(2), p.565 - 569, 1976/02
被引用回数：67種々の重水素置換率をもつセレン酸グリシン-重水素化セレン酸グリシン系の単結晶を育成し、キューリー点附近の誘電率の温度変化を精して測定した。その結果、相転移の次数が重水素置換によって一次に変わることが見出された。転移次数が一次と二次の境界となる臨界重水素濃度は極めて0に近く、セレン酸グリシンそのものの相転移がこの臨界転移に近いものであることが示された。
下司 和男; 小沢 国夫
Journal of the Physical Society of Japan, 37(4), p.1053 - 1055, 1974/04
被引用回数：19セレン酸グリシンの圧力-温度相図を10“4Kg cm
の圧力範囲で誘電率の測定から求めた。強誘電キューリー温度は圧力と共に直線的に増加する。その圧力係数dtc/dp=(3.450.03)10deg kg
cmはこれまでの報告とよく一致する。強誘電相から圧力誘起の非強誘電相(III相)への転移圧力は温度の降下と共に著るしい圧力履歴を示す。低温での圧力-温度相図からセレン酸グリシンが一気圧で二つのキューリー温度をもつ可能性は否定された。
Hales, B. P.; 中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修
no journal, ,
ImPACTプロジェクトの分担研究の中で、J-PARC/MLFのANNRI装置を用いて、熱領域から1.5keVまでの中性子エネルギー領域における安定Se同位体(
Se)の中性子捕獲断面積を飛行時間(TOF)法で系統的に測定した。J-PARCの物質・生命科学実験施設の大強度中性子を利用して、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、Se(半減期33万年)の中性子捕獲反応断面積を測定する計画を検討している。Seの測定試料には化学的に分離できないSe同位体が不純物として混在することが予想される。Seの断面積データを精度よく測定するためには、安定Se同位体の寄与を差し引くために、安定Se同位体の断面積データを精度良く整備しておく必要がある。本発表では、安定Se同位体のうち主に
Seについて得られた結果を発表する。
Se分析法の開発,1三枝 祐; 山本 昌彦; 稲田 聡; 久野 剛彦
no journal, ,
長半減期の低エネルギー
線放出核種であるselenium-79(Se)は、放射能分析が困難な核種であり、使用済核燃料再処理に伴うガラス固化体の地層処分において公衆被ばく線量の占有率の高さから、線量評価上分析ニーズの高い核種である。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)では同重体干渉のため、Seの正確な分析が困難である。そこで本研究では、セル中に反応ガスを導入し、測定対象の質量数をシフトさせることが可能なコリジョンリアクションセル型ICP-MSを使用したSe分析法について検討した。本発表では、HAW中のSeを測定するために実施した基礎試験結果を報告する。
